气候变化及碳中和是当前国际社会关注焦点，中国承诺2060年前实现碳中和，全球范围内一场新的能源革命呼之欲来。氨具备常用燃料所需的廉价、易得、易挥发、便储存、低污染、高热值等优点，作为化石燃料的潜在替代品，未来有可能与氢经济等形成氨经济。目前，Haber-Bosch工艺是合成氨的主要技术手段，其能量和氢气都来自于化石燃料，能耗约占全球能源消耗的1.4%，二氧化碳气体排放约占全球温室气体排放的1%，极大增加了碳减排的难度。
探索和开发高效率的合成氨新技术具有非常重要的理论价值和现实意义。电催化氮还原反应以水与氮气为原料，以可持续能源发电为能源，在常温常压的温和条件下即可实现绿色、零排放合成氨，因此正受到越来越多的关注。在电化学氮气还原反应中，同时实现高氨产率和法拉第效率是一个长期追求的目标。然而，由于强烈的竞争性析氢反应和氮气在水系中极低的溶解度，仅仅在催化剂水平上进行热力学调控难以实现氨产率和效率的双重提升，使得目前的性能仍然不能实现实际应用。
近日，yl7703永利官网晏成林团队在绿色低碳合成氨领域取得新进展，实现在常温常压条件下合成氨的产率和法拉第效率的大幅度提升，研究成果以“Proton-filtering covalent organic frameworks with superior nitrogen penetration flux promote ambient ammonia synthesis”为题发表于《自然催化》（Nature Catalysis）期刊上。
在传统水系电化学合成氨体系中，反应界面被过量的质子包围，造成严重的竞争性析氢副反应，同时由于氮气在水系的溶解度极低，使得氮气还原反应处于劣势地位。本研究设计开发了具有氮气选择识别特性的界面薄膜材料应用于电化学合成氨体系中，通过降低界面处的质子供应，抑制了析氢副反应的发生，同时极大地增强氮气通量来促进目标反应的进行，成功实现了常温常压下氮气还原合成氨的高活性和高选择性。与传统的催化剂热力学调控相比，本研究所提出的通用性策略突破了反应条件的限制，成功实现氮气还原反应的高活性和高选择性，将氨产率在54.54%的高法拉第效率下提升了10倍，达到287.24 μg h–1 mg–1。
该成果为克服传统催化剂设计中难以分离目标反应与寄生副反应的瓶颈开辟了新途径，为在实际应用水平上实现绿色产氨提供了有力指导，对建设清洁低碳、安全高效的现代能源体系具有十分重要的科学意义和应用价值。
晏成林教授为本文的通讯作者，第一作者为yl7703永利官网刘思鸶博士，钱涛副研究员和王梦凡博士。
