α-卤代酮类化合物是一种重要的前驱体,在有机合成和生物制药领域具有广泛应用。然而,传统的有机合成中,从对应酮类直接卤代的方法常常使用有毒有害的卤代试剂,不满足环境友好的要求。光催化策略能够在温和条件下从烯烃一步合成α-卤代酮类化合物,但繁杂均相体系中各类氧化剂和添加剂的使用限制了该方法的大规模应用。所以急需设计一种简易廉价的异相光催化体系在温和条件下选择性的合成α-卤代酮类化合物。
在本论文中,作者提出了一种金属助催化剂的策略,在可见光、室温和空气条件下,实现了从苯乙烯基化合物到α-卤代酮类化合物的选择性合成。研究表明,作为最佳助催化剂的金属铜负载在g-C3N4表面之后,能够调控生成的氧自由基的种类、生成氯自由基的数量、抑制过氧化氢的产生、促进反应中生成水分子的脱附,从而提高α-卤代酮类化合物的选择性。同时Cu-C3N4催化剂还具有较好的稳定性,能够在太阳光辐照下完成底物的转化,也有希望应用于流动相光反应器,展现出很好的应用前景。
该成果最近发表于ACS Catalysis,论文的通讯作者是yl7703永利官网苏韧教授和英国卡迪夫大学化学学院的Emma Richards教授,共一作者是yl7703永利官网硕士研究生韩飞宇、博士研究生张东升和英国卡迪夫大学的Sofia Salli。本研究工作得到了北京中科合成油技术股份有限公司的大力支持。
原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c05189